魔芋葡甘聚糖/FeOOH水凝胶构筑及其对铀的富集分离研究

基于食用胶的功能特性,其在食品工业中得以广泛应用。凝胶化是食用胶的重要流变特性,在临界聚合物浓度以上,由于分子链引线之间的纠缠,即形成水凝胶。水凝胶网络提供了一种多孔骨架结构,可限制纳米光催化剂分散到反应介质(空气或水)中,使纳米光催化剂更易回收再利用。基于水凝胶与纳米光催化剂之间的相互促进和协同作用,光催化水凝胶在重金属离子的处理中能够表现出高效稳定的富集分离性能。铀是放射性废水中危害最大的核素之一,自然环境中游离的铀会对生物体和生态环境造成严重危害。因此,本文以食品胶中的魔芋葡甘聚糖(KGM)为原材料对其进行改性修饰,制备了多孔KGM/γ-FeOOH水凝胶和KGM/γ-FeOOH/聚-N-异丙基丙烯酰胺复合热敏体系,研究了所制备材料在铀废水体系中光催化富集分离铀的性能。主要研究结论如下:1.针对光催化还原铀酰离子过程中小尺寸光催化剂难回收、易污染的问题,本章通过将纳米光催化剂γ-FeOOH原位负载在KGM水凝胶的网络结构中,同时进行了造孔处理,开发了一种具备高循环稳定性的KGM/γ-FeOOH水凝胶。结果表明,合成的KGM/γChronic medical conditions-FeOOH水凝胶材料具有相互连接的三维多孔网络结构,增加了KGM/γ-FeOOH水凝胶与铀酰离子的接触面积。KGM/γ-FeOOH水凝胶的拉伸性能、压缩性能及溶胀性能均强于KGM水凝胶。相对于未造孔的KGM/γ更多-FeOOH水凝胶,多孔KGM/γ-FeOOH水凝胶对铀的去除率有所提升(最大去除率达到79%),且在经历连续5个循环后多孔KGM/γ-FeOOH水凝胶的铀去除率仍然保持稳定,证明了水凝胶在循环回收方面的优越性。2.针对第一章构筑的多孔KGM/γ-FeOOH水凝胶与铀酰离子接STM2457使用方法触面积小的问题,本章进一步提出微凝胶及热敏转变体系概念,通过在KGM/γ-FeOOH微凝胶表面生成复合温敏材料PNIPAM(聚-N-异丙基丙烯酰胺),构筑了具备分散态-凝聚态可逆转变特性的KGM/γ-FeOOH/PNIPAM复合热敏体系,以此达到高效富集去除铀酰离子的目的。结果表明,KGM/γ-FeOOH微凝胶表面有一层PNIPAM膜状结构,即热敏体系高温自凝聚的原因。KGM/γ-FeOOH/PNIPAM复合热敏体系的LCST(最低临界溶解温度)为41.6℃,即KGM/γ-FeOOH/PNIPAM复合热敏体系在此温度会发生可逆相变(分散态-凝聚态)。在铀的富集分离过程中,通过低温条件下加入热敏材料形成均匀分散态(利用分散态与铀酰离子的高接触面积)进行反应,再升高体系温度使得温敏体系转变成凝胶相(利用凝聚态稳定的循环回收性能)进行分离回收,KGM/γ-FeOOH/PNIPAM热敏体系对铀的去除率对比多孔KGM/γ-FeOOH水凝胶明显升高,最大去除率可达92.3%,在经历5次循环后其仍然表现出高循环稳定性。此外,铀的去除机理表明,KGM/γ-FeOOH/PNIPAM热敏体系对铀的去除主要是以吸附为主、光催化还原为辅,并通过XPS和光暗条件下去除率的对比证明了此观点。综上所述,本论文基于食品胶为原料的水凝胶负载γ-FeOOH光催化剂,制备了KGM/γ-FeOOH水凝胶及KGM/γ-FeOOH/PNIPAM复合热敏体系,在光照下对铀高效富集且快速分离。在铀的富集分离方面,以食品天然高分子材料为基材的光催化水凝胶是极具潜力的,拓宽了食品天然高分子材料在环境修复方面的附加价值。